Оптичні властивості сферичних неконцентричних квантових точок типу ядро-оболонка

Abstract

Дисертація присвячена теоретичному дослідженню впливу параметра неконцентричності сферичної квантової точки типу ядро-оболонка на електронні та діркові стани і на оптичні параметри у таких системах. Дослідження виконувались для квантових точок у наближенні прямокутних потенціальних ям і бар’єрів, методу ефективної маси та моделі діелектричного континууму. Хвильові функції електрона і дірки та їхній енергетичний спектр розраховано методом плоских хвиль, варіаційним методом та методом скінчених елементів. Дослідження впливу параметра неконцентричності у сферичних квантових точках типу ядро-оболонка є важливим для розуміння залежності електронних і діркових станів від розмірів шарів квантової точки, а також для корекції та прогнозування оптичних параметрів таких наноструктур. Результати дослідження можуть знайти застосування у розробці нових оптичних приладів, зокрема для покращення діючих параметрів світловипромінювальних діодів, детекторів електромагнітних хвиль, сонячних концентраторів. У вступі висвітлено актуальність теми дисертації, окреслено її зв’язок із науковими програмами та планами, сформульовано мету і завдання дослідження. Розкрито наукову новизну та практичну цінність отриманих результатів. Представлено інформацію про публікації, апробацію результатів, особистий внесок автора, а також наведено опис структури та обсягу дисертації. У першому розділі проведено аналіз літературних джерел, що стосуються багатошарових сферичних наночастинок, зокрема структур типу ядрооболонка, з урахуванням впливу домішок і зовнішніх полів. Проаналізовано експериментальні та теоретичні роботи, які підтверджують важливість таких квантових точок у створенні неблимаючих світлодіодів та сонячних концентраторів. Проведено класифікацію багатошарових квантових точок за геометричними параметрами та характеристиками потенціального бар’єру. Встановлено, що відсутня послідовна аналітична теорія, яка описує електронні та діркові стани неконцентричних квантових точок типу ядро-оболонка як за наявності зовнішнього електричного поля чи домішок, так і без них. Також недослідженим є вплив параметра неконцентричності на оптичні властивості квантових точок типу ядро-оболонка. У другому розділі запропоновано модель й теорію електронних і діркових станів сферичної неконцентричної квантової точки типу ядро-оболонка з використанням методу розкладу за плоскими хвилями і методу скінчених елементів. Розраховано залежності енергії електрона та дірки від розмірів шарів квантової точки та параметра неконцентричності. Отримано розщеплення енергетичних рівнів електрона й дірки при віддаленні ядра квантової точки від спільного центру. Показано, що за абсолютною величиною енергія основного стану електрона і дірки збільшується при зростанні параметра неконцентричності. Обчислення проведено для сферичних неконцентричних квантових точок гетеросистем GaAs/AlxGa1−xAs/матриця та CdSe/CdS/матриця. Зокрема для останньої розраховано коефіцієнт оптичного поглинання з урахуванням розподілу Гауса за параметром неконцентричності. Отримані результати якісно та кількісно узгоджуються з експериментальними даними інших робіт. У розділі 3 обчислено спільний вплив водневоподібної домішки та параметра неконцентричності на електронні енергетичні спектри у сферичній неконцентричній квантовій точці гетеросистеми GaAs/AlxGa1−xAs/матриця. Показано, що зміщення ядра квантової точки чи домішки у протилежних напрямках може призвести до чергування виродження та розщеплення енергетичних рівнів електрона збуджених станів. При певних конфігураціях у розташуванні ядра квантової точки і домішки спостерігаються ефекти компенсації, що зумовлюють часткове відновлення сферичного розподілу електронної густини. Проаналізовано граничний випадок дуже великої оболонки, коли можна розглядати просту квантову точку. У цьому випадку досліджено вплив домішок на поверхні від радіуса квантової точки. Розглянуто одну домішку; дві діаметрально розташовані домішки; чотири і шість домішок, що розташовані у вершинах правильного тетраедра і октаедра відповідно. Проаналізовано отримане розщеплення електронних рівнів збуджених станів, яке узгоджується з результатами теорії груп. У розділі 4 у рамках моделі ефективної маси та моделей діелектричного континууму і пружного середовища розвинуто теорію електронних і діркових станів у простій сферичній наночастинці. На основі електронних та діркових станів визначено енергію обмінної взаємодії, енергію розщеплення на світлі та темні екситонні стани, а також вплив поляризації та деформації на них. Встановлено, що для квантової точки гетеросистеми InAs/GaAs поляризація та деформація чинять протилежні ефекти: поляризація збільшує енергію електрона, дірки та розщеплення за абсолютною величиною, а деформація – зменшує. Ці ефекти частково компенсуються, однак вплив деформації на зазначені характеристики залишається дещо більшим, наприклад, врахування деформації змінює енергію розщеплення на 0.1 меВ більше, ніж врахування поляризації за умови, що коли радіус квантової точки становить 3.5 нм. Отримані результати дають змогу стверджувати, що для квантових точок гетеросистем, де різниця діелектричних проникностей шарів та параметрів ґратки є меншою, ніж в InAs/GaAs, внесок поляризації та деформації буде ще меншим і його впливом в обчисленнях енергій дірок та електронів можна нехтувати. На основі запропонованої моделі й теорії сферичної неконцентричної квантової точки типу ядро-оболонка визначено залежність електрон-діркової взаємодії від параметра неконцентричності. Проаналізовано квантові точки гетеросистеми CdSe/CdS/матриця як з тонкою, так і з товстою оболонкою. У результаті розрахунків показано, що зростання радіуса оболонки зумовлює зменшення енергії електрон-діркової обмінної взаємодії, а це веде до зменшення розщеплення темного і світлого станів екситонів. Отриманий результат пояснюється зменшенням перекриття хвильових функцій електрона й дірки в оболонках великого радіуса, що, відповідно, зменшує енергію обмінної взаємодії. Виявлено, що для фіксованих радіусів ядра та оболонки зміщення ядра від спільного центру має різний вплив залежно від радіуса оболонки. Для малих радіусів оболонки існує монотонне зростання енергії обмінної взаємодії зі збільшенням параметра неконцентричності. Для більших радіусів оболонки така залежність стає немонотонною. Це зумовлено перекриттям хвильових функцій у системах з великими оболонками, де хвильові функції електрона і дірки можуть мати складний розподіл у просторі. Отримані результати добре узгоджуються з експериментальними даними. У п’ятому розділі розраховано спільний вплив електричного поля та параметра неконцентричності на електронні та діркові стани сферичної неконцентричної квантової точки типу ядро-оболонка. Показано, що для різних відхилень від концентричності можна прикласти зовнішнє електричне поле, що компенсує вплив неконцентричності на електронні чи діркові спектри. При таких конфігураціях наночастинки й електричного поля відбувається відновлення сферично-симетричного розподілу електронної чи діркової густини. Також визначено зміну ефективної оптичної щілини під дією електричного поля у сферичній неконцентричній квантовій точці типу ядро5 оболонка. Встановлено, що електричним полем можна регулювати значення ефективної оптичної щілини, зокрема отримати її такою, яка є у сферичній концентричній квантовій точці. Практичне значення отриманих результатів Дослідження показали, що зміщення ядра відносно оболонки суттєво впливає на оптичні властивості квантових точок типу ядро-оболонка, що дозволяє цілеспрямовано коригувати їхні характеристики. Це особливо важливо для розробки неблимаючих світлодіодів, оскільки оптимізація електрон-діркових взаємодій і домішкових станів зменшує втрати енергії. Також результати можуть бути використані для конструювання інфрачервоних детекторів для нічого бачення чи терагерцових детекторів для безконтактного контролю безпеки. Крім того, встановлені закономірності допомагають знизити вплив дефектів, що покращує стабільність і довговічність оптоелектронних пристроїв. Отримані результати можуть бути використані для прогнозування характеристик квантових точок та їх адаптації до конкретних потреб промисловості. Виявлений вплив неконцентричності та електричного поля на енергетичні рівні дозволяє створювати високоефективні люмінесцентні центри для покращення енергопередачі у сонячних концентраторах. Це відкриває можливості для підвищення ефективності пристроїв перетворення сонячної енергії завдяки зменшенню втрат випромінювання. Такі результати будуть сприяти розробці новітніх матеріалів для фотоніки з контрольованими оптичними властивостями. Таким чином, отримані наукові результати мають широке практичне значення для сучасних технологій у сферах енергетики, оптоелектроніки та наноматеріалів.